報告書番号

T99096

タイトル（和文）

酸化物燃料の還元技術の開発 -溶融LiCl中におけるPu酸化物のLi還元に関する評価-

タイトル（英文）

Development of Reduction Technology for Oxide Fuel－ Evaluation of Conditions for Reduction of Plutonium Oxides by Lithium in Molten Lithium Chloride ‐

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

PuO2,Pu2O3およびPuOがLiCl-Li2O中でLi金属により還元され得る条件を、それらの酸化物の標準生成自由エネルギーとLiCl-Li2O中におけるLi2Oの部分モル自由エネルギーから熱力学的に評価した。酸化物の標準生成自由エネルギーは熱力学データベースから、Li2Oの部分モル自由エネルギーは電気化学的に測定したLiCl-Li2O中におけるLi2Oの活量から求めた。その値を用いて、LiCl-Li2O擬２元溶液を正則溶体近似し、以下のように定式化した。ΔG = ΔG(0) + RTlnx +(3.7(kJ/mol)-13.8(kJ/mol)(1-4x))(1-x)^2この結果から、LiCl-Li2O中のLi2O濃度が約10mol%以下の場合には、たとえPuOが中間還元生成物として生成されてもPu酸化物はLiにより金属に還元されると評価された。

概要 （英文）

The conditions under which reduction of plutonium oxides such as PuO2, Pu2O3 and PuO by lithium become feasible in LiCl-Li2O solution were evaluated thermodynamically, using the standard free energy of formation of the oxides and the partial molar free energy of Li2O in the LiCl-Li2O solution. The former was obtained from thermodynamic databases and the latter was calculated from electrochemical measurements of the activity in this study. The LiCl-Li2O pseudo-binary solution was regarded as a regular solution in the calculation, resulting in the expression ΔG = ΔG(0) + RTlnx + (3.7(kJ/mol)-13.8(kJ/mol)(1-4x))(1-x)^2.According to this evaluation, plutonium oxides can be reduced to the metal under the condition that the Li2O concentration is lower than about 10mol%, even if PuO forms in the first step of the reduction.

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