報告書番号

T98020

タイトル（和文）

ギ酸メチルを経由する低温メタノール合成(2) --混合摩砕処理によるCuO/Cr2O3の構造変化の解明--

タイトル（英文）

Low-temperature methanol synthesis via methyl formate (2)-Structural transformation by milling in a mixture of CuO and Cr2O3-

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

ギ酸メチル経由する低温メタノール合成に高い触媒活性を示すCuOとCr2O3の物理混合物（CuO/Cr2O3）について，混合摩砕処理による影響を検討した。窒素吸着，Ｘ線回折(XRD)，高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM/EDX)，Ｘ線吸収微細構造分析(XAFS)を用いた詳細な解析から，CuO/Cr2O3の長時間の混合摩砕処理はCuO微粒子とCr2O3微粒子の接触を増大させるとともに，CuO微粒子に格子不整をもたらすことがわかった。一方，摩砕処理をしたCuO/Cr2O3にはCuOとCr2O3からの新規化合物の生成ならびに固溶体の生成は認められなかった。CuOとCr2O3の接合の増大とCuO粒子の格子不整の増大がメタノール合成の活性増大に寄与していることが示唆された。また，HRTEMとXAFSの結果から，格子不整はCuO微粒子の周辺部で進行していることが明らかになった。

概要 （英文）

The purpose of this study is to investigate the effect of milling on structural changes in a physical mixture of CuO and Cr2O3 (denoted as CuO/Cr2O3), which is used as an active catalyst component for low-temperature methanol synthesis via methyl formate. Detailed characterization of CuO/Cr2O3 by techniques such as N2 adsorption, X-ray diffraction (XRD), high-resolution transmission electron microscopy with elemental analysis (HRTEM/EDX) and X-ray absorption fine structure analysis (XAFS) reveals that long-term milling causes close contact between fine grains of CuO and Cr2O3 and lattice disorder in CuO crystallites. Formation of new compounds or solid solutions from CuO and Cr2O3 is not observed in milled CuO/Cr2O3. These results suggest that two effects, i.e., close contact between CuO and Cr2O3 and increased lattice disorder in CuO, contribute to the enhanced catalytic performance for the methanol synthesis. The combined results of HRTEM and XAFS analysis show that the crystallographical disorder proceeded on the edges of CuO grains.

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