報告書番号

T02025

タイトル（和文）

収着基礎データに基づくセメント水和物への核種収着機構のモデル解析

タイトル（英文）

A Study of Sorption Mechanism onto Cement Hydrates by Isotherm Measurements

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

TRU廃棄物処分では、セメント系材料に、核種閉じ込め機能として化学的な収着性能を期待している。本研究では代表的な放射性核種の収着機構について検討した。セメント水和物への収着等温線取得により、セシウム、ストロンチウムは構成成分であるカルシウムとのイオン交換で、トリウムは表面付近での共沈殿生成等固相内への取り込みにより収着することを観察した。各機構に基づいた熱力学的解析を実施し、Cs、Sr収着はイオン交換モデル、Th収着は表面共沈モデルで収着挙動を再現、予測できることを示した。実際の廃棄物処分ではさらに多くの放射性核種が安全評価の対象となるが、本研究と同様の基礎検討を進めることで、収着機構の観点からグループ分けを行い、熱力学的モデル計算手法の組み込みが可能になると考えられる。こうした科学的な裏づけにより、総合的な安全評価手法の長期予測性能、信頼性、説得性の向上を図ることが可能である。

概要 （英文）

In the concept for TRU waste disposal in Japan, cement is a potential waste packaging and backfilling material and is expected to provide chemical containment. In particular, the sorption of radionuclides onto cement materials, which controls the aqueous concentrations of elements in the porewater, is a very important parameter when considering the release of radionuclides from the near field of a repository. Many safety assessment calculations currently assume radionuclide retardation as linear sorption equilibrium and describe it with a distribution ratio (Rd value). In this study, the sorption mechanism is discussed by measuring the sorption isotherm of caesium, strontium and thorium onto Ordinary Portland Cement (OPC) and Calcium Silicate Hydrate (C-S-H gel), to justify and support this assumption. In addition, the effect of competitive sorption between thorium and uranium and other groundwater ions is studied by examining sorption using a range of sodium chloride concentrations to simulate different groundwater ionic strengths.Based on the experimental results, we have showed that:- Caesium and strontium sorb by substitution for Ca in C-S-H phases and the presence of some calcium sites with different ion-exchange log K values is suggested;- Thorium would be fixed in a surface co-precipitation to form a solubility-limiting phase.The results of sorption experiments are reasonably well modelled by the ion-exchange model for caesium and strontium and the surface co-precipitation model for thorium, respectively.

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