報告書番号

T02023

タイトル（和文）

―セメントへのアクチニド元素収着分配比の取得と熱力学的モデルの構築―

タイトル（英文）

Experimental Measurements and Integrated Modelling Studies of Actinide Sorption onto Cement

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

代表的なセメント系材料、普通ポルトランドセメント（OPC）へのアクチニド固定化に関して、収着分配比の実験取得と同時に、統合的な収着モデルを提案した。表面錯体生成反応で収着を表現する表面錯体モデルに基づき、アクチニドのOPCへの収着について、C-S-Hゲルを支配的鉱物相としてモデル化できることを示した。さらに、アクチニドの水酸化物種がC-S-Hゲルの表面で共沈現象により固定化されると仮定した、表面共沈モデルを提案し、溶液中で中性の化学種となるアクチニド元素に対して、収着データをほぼ良く再現できることを示した。上記各モデルについて、収着データの再現性、モデルの単純さ等から適用性を客観的に検討した。その結果、液相においてイオン形態で存在する元素についてはC-S-Hゲルを主要相とした表面錯体モデルが、中性化学種を対象とした場合には、C-S-Hゲルに注目した表面共沈モデルが推奨された。

概要 （英文）

An Integrated Cement Sorption Model (ICSM) for actinides onto Ordinary Portland Cement (OPC) is developed. The experimental measurements using the batch sorption technique for actinides onto cement and constituent minerals, which were considered in the modelling calculations, are also described. The actinide elements studied (thorium, uranium, neptunium, plutonium and americium) were strongly sorbed onto OPC.An initial comparison of the experimental data relating the sorption values of actinides onto cement-component phases with those onto OPC is carried out. The results suggest that the Calcium Silicate Hydrate (C-S-H) phases were found to be the most likely candidates to be the dominant-sorbing phases in order to describe the sorption of actinides onto OPC.An approach to develop the integrated cement sorption model, based on a thermodynamic surface complexation model, is described with discussions on the possible mineralogy and phase distribution of OPC. Another approach than sorption, assuming that co-precipitation on the surface of the cement phase dominates ‘sorption’, is proposed and discussed. A scoring system is introduced to assess the applicability of the proposed ICSMs. It is suggested that the thermodynamic sorption model is recommended for the sorption of ionic species and the surface co-precipitation model is recommended for the sorption of neutral species though the sorption model is still recommended to be used to model OPC-based systems.

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