報告書番号

N18006

タイトル（和文）

モンテリサイトにおける天然ガスの炭素安定同位体比に基づくガスの起源・移行の推察

タイトル（英文）

Inference of origin and migration process of natural gases by stable carbon isotope ratios in Mont Terri site

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

背景
坑道掘削により形成される割れ目は、放射性廃棄物処分場においては核種移行経路になると考えられる。ガスは水よりも移動しやすく水に溶解するため、坑道掘削前後においてガス分布の変化を求めることは核種移行経路の評価に有効と考えられる。しかしながら、坑道周辺でのガスの採取はパッカー設置などが必要となり、実施は限られていた。このため、長さ10 cm前後のボーリングコア試料からガスの採取が行える当所の手法による調査が必要となった。
スイス北西部には放射性廃棄物処分の研究サイト（モンテリサイト）が設けられている。厚さ160 mの頁岩と砂質頁岩の互層には天然ガス（二酸化炭素やメタンなどの炭化水素）が含まれることが知られている。また掘削年の異なる坑道が存在しており、モンテリサイトはガスの起源や、初期状態からのガス分布変化の推定に適している。
目的
坑道掘削の影響のない範囲のボーリングのコアからガスを採取し、モンテリサイトに存在する天然ガスの起源を推察する。
主な成果
コア封入によるガス調査
当所の開発したコア封入容器を用いた手法によって、封入容器の空間内に拡散するガスを採取した。この結果、従来のパッカーを用いたガス採取法従来の方法と同様に、頁岩、砂質頁岩のコア中からも二酸化炭素とメタン～ブタンまでの炭化水素ガスが確認できた。一方、石灰岩からは二酸化炭素とメタンのみが認められた。
２、ガスの起源
頁岩、砂質頁岩と、下位の石灰岩に含まれるメタンの炭素安定同位体比（13C/12C）は、ともに石油鉱床などで認められる高温で形成される熱分解起源のガスと一致した。しかしながら既存の研究ではモンテリサイトの有機物は熱の影響を受けていないと考えられている。このことは深部で生成した熱分解ガスが上昇する過程で難透水性の頁岩、砂質頁岩にトラップされたことを示している。加えて、間隙率の大きい砂質頁岩では、エタン/二酸化炭素比が減少するとともに、13Cに富むエタンが増加しており、微生物の影響も示唆された。
ボーリングコアを用いたガスの組成と炭素安定同位体比の調査から、地質環境の変遷の推定が可能と考えられた。
今後の展開
現地において坑壁周辺でのガスの分布を明らかにし、坑道掘削の影響領域を推測する。

概要 （英文）

To investigate the origin and migration process of natural gases, we performed carbon isotope analysis of hydrocarbon and carbon dioxide gases in shale and sandy shale at Mont Terri site, Switzerland. Samples were collected by core drilling. Core samples were packed into a glove back filled by He gas, and sealed into SUS containers in the glove back immediately. The gases from core samples were analyzed by Gas Chromatograph Combustion Isotope Ratio Mass Spectroscopy (GC/C/IRMS).
Shale and sandy shale in the Opalinus Clay Fromation preserves hydrocarbon (methane, ethane, propane, iso-butane, normal-butane) and carbon dioxide gases. Carbon isotope ratio of methane shows about -40 per mille. Dolomite underlying the Opalinus Clay also includes methane gas. Isotope ratio of the methane consisted of similar value to the Opalinus Clay. Natural gases of the Opalinus Clay consist of thermo-degradated gas from organic materials.
It is estimated the natural gases rises from deeper layer into the Opalinus Clay. Methane and other heavier hydrocarbon gases were trapped by dense and impermeable Opalinus Clay on the gas migration.
Isotope ratio of shale of the Opalinus Clay consists of 13C rich (heavy isotope) methane compared to ethane. 13C riched methane was adsorbed to the shale and did not pass the Opalinus Clay layer. Also ethane to butane gas were trapped and remained on the shale without passage.
Sandy shale accumulates 13C rich ethane compared to shale. The ethane / carbon dioxide ratio of sandy shale gas had small ratio compared with shale gas. The 13C enriched ethane was produced by biodegradation. We speculate that sandy facies had highly microbial activity.
Carbon isotope ratio of natural gases indicates resulting in paleo-geological- environment change. Method to use the core gas analysis can be easily applied to evaluate the origin and a migration process of natural gases and the migration of nuclide in natural barrier.

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