報告書番号

N15008

タイトル（和文）

アルカリ環境下におけるカルセドニーの溶解特性―ベントナイト系人工バリアの鉱物変遷評価のための検討―

タイトル（英文）

Dissolution characteristics of chalcedony under alkaline condition -study for changes in mineral composition of engineered barrier composed by bentonite-

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

放射性廃棄物処分施設における人工バリアには，ベントナイト系材料が使用される計画である．セメントに起因するアルカリ性の水質下において，ベントナイト系材料を構成する鉱物が溶解し，核種移行抑制機能に影響を及ぼすことが懸念されている．ある種のベントナイト系材料には結晶質シリカに分類される石英の他に，微結晶質シリカに分類されるカルセドニー（玉髄）が含まれている．シリカ鉱物の溶解は膨潤性粘土鉱物モンモリロナイトの溶解に影響することは知られているが，カルセドニーの溶解特性のアルカリ環境下における溶解特性は十分に明らかにされておらず，地球化学反応解析のパラメータ設定など長期の鉱物変遷を評価する上での不確実性となっている．そこで，アルカリ性の溶液を用いてカルセドニー等の溶解実験を行い，カルセドニーを含むシリカ鉱物の溶解特性を明らかにした．pH8.9～13.5の範囲に調整したイオン強度0.3 mol/Lの NaOH-NaCl混合溶液を用いてフロースルー溶解実験を行った結果，カルセドニーは高pHほど，または，溶液の温度が高いほど溶解しやすく，それは，既往の知見で述べられている石英の溶解特性と同じで特性であった．定常状態におけるSi濃度からカルセドニーおよび石英の溶解速度を取得した．同じ温度条件下で両者の溶解速度はほぼ同じ値であった．カルセドニーの低結晶性の部分は早期に溶解し，その後の定常状態では，石英のように高い結晶性の部分の溶解が支配的であったと考えられる．

概要 （英文）

In the engineered barrier of radioactive waste disposal facilities, it is expected that bentonite is exposed to alkaline groundwater which arise from leaching of cementatious materials. Minerals contained in the bentonite will be dissolved by reactions of the alkaline groundwater. Some bentonite contains silica such as quartz and chalcedony. Chalcedony is categorized in intermediate silica which is microcrystalline. It is known that dissolution of silica influences to the dissolution of smectite by means of solubility. However, dissolution kinetics of chalcedony in the alkaline condition has not been investigated, which is an uncertainty in geochemical simulations to evaluate a long-term stability of the engineered barrier. Therefore, this study performed flow-through experiments in alkaline conditions using chalcedony in order to obtain the dissolution rate of the calcedony. The flow-through experiments was performed using NaOH-NaCl solution adjusted to 0.3 mol/L of ionic strength. Initial pH of the solution was from 8.9 to 13.5. As a result, higher pH and higher temperature showed higher Si ion concentrations of reacted solutions. The dissolution rate of the samples was calculated using Si ion concentrations at steady state of the experiment. Note that, the dissolution rate of the chalcedony was almost same as that of quartz at same temperature. After the experiments, SEM observation showed that rough surface of the chalcedony partly changed to smooth surface like quartz. It is supposed that rough surface of chalcedony was rapidly dissolved because of low degree of crystallization. The dissolution rate obtained is supposedly applicable to highly crystalline SiO2 of chalcedony.

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