報告書番号

N07006

タイトル（和文）

低レベル放射性廃棄物処分施設における人工バリアの耐久性評価 ‐アルカリ環境下でのベントナイト系材料中のモンモリロナイト溶解に関する研究‐

タイトル（英文）

Durability assessment for engineered barrier system of low-level radioactive waste disposal facility -Study on dissolution behavior of montmorillonite in bentonite materials under alkaline conditions-

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

アルカリ環境下でのモンモリロナイトの溶解挙動を評価するために、想定される余裕深度処分施設の環境条件を考慮した異なる3つの条件下でのフロースルー溶解実験を実施した。溶解実験1では、余裕深度処分施設の環境温度が15℃程度と予想されていることから、反応温度15℃でpH9-13.5に調整したNaOH-NaClを用いてモンモリロナイトの溶解速度とそのpH依存性について評価した。その結果、モンモリロナイトの溶解速度はpHの増加に伴って僅かに増加した。しかし、その溶解速度のpH依存性は、既往の30-70℃で評価されたpH依存性よりも小さい値であった。これは、溶解速度のpH依存性が反応温度に依存し、温度が低い方が溶解速度のpH依存性は小さくなるためだと推測される。
溶解実験2では、余裕深度処分施設でのアルカリ溶液の生成がセメント系材料の溶脱によるものであることから、セメント主成分であるCa(OH)2を含む溶液中でのモンモリロナイトの溶解速度とそのpH依存性について評価した。溶解実験2では、pH9-12に調整したCa(OH)2-CaCl2溶液を用いて50℃の条件下で溶解実験を実施した。その結果、モンモリロナイトの溶解速度は、pHの増加に伴って増加した。また、溶解に伴う溶出Siと溶出Alの濃度からそれぞれ算出した溶解速度はほぼ同様の値であった。これは、モンモリロナイトの溶解が化学量論的に進行していることを示唆している。また、Ca(OH)2‐CaCl2溶液中でのモンモリロナイトの溶解速度のpH依存性は、既往のNaOH-NaCl溶液やKOH-KCl溶液を用いて得られているpH依存性とほぼ同様であった。このことは、アルカリ溶液の種類は溶解速度のpH依存性に大きく影響を与えないことを示唆している。
溶解実験3では、50℃の条件下でLPC-FAの溶脱水（固液比1:100と1:1000）を作成し、その溶脱水中でのモンモリロナイトの溶解挙動を評価した。作成した溶脱水のpHは、固液比1:100と1:1000それぞれで、pH12.3とpH11.8であった。溶液100および溶液1000で算出された溶解速度は、溶解実験2における同等のpHにおける溶解速度よりも遅い値であった。これは、溶脱水中にはSiやAlが含まれており、溶液組成がモンモリロナイトの溶解平衡に近づいているために溶解速度が遅くなったものと推測される。

概要 （英文）

The dissolution behavior of montmorillonite under three different alkaline conditions, which is considered sub-surface disposal facility environment, was investigated using a flow-through dissolution experiments. For the measurement of dissolution rate under low-temperature condition, dissolution experiment (I) was carried out using NaOH-NaCl mixed solution in the pH range from 9 to 13.5 at 15 C. In this experiment, dissolution rate of montmorillonite was slightly increased with increase pH of reactive solution. A pH dependence of dissolution rate at 15 C was smaller than that of previous report at the temperature range from 30 to 70 C. This result showed that the pH dependence of dissolution rate of montmorillonite is depended upon reactive temperature as Sato et al. (2004) have previous suggested.
For the understanding of dissolution behavior in the solution of Ca(OH)2 that is major component of cement materials, dissolution experiments (II) was carried out using Ca(OH)2-CaCl2 mixed solution in the pH range from 9 to 12 at 50 C. The dissolution rate of montmorillonite in Ca(OH)2-CaCl2 mixed solution was increased with increase pH of reactive solution. The calculated dissolution rates from dissolved Si and dissolved Al were shown similar values, which is refracted congruent montmorillonite dissolution. The pH dependence of dissolution rate in Ca(OH)2-CaCl2 mixed solution was similar to previous that of dissolution rate in NaOH-NaCl mixed solution and KOH-KCl mixed solution. This result implies that the pH dependence of dissolution rate would be independent with the kind of alkaline solutions.
In order to estimate the dissolution behavior of montmorillonite in the leaching solution of real cement materials, dissolution experiments (III) was carried out using fly ash mixed low heat Portland cement (LPC-FA) reaching solution at 50 C. The LPC-FA reaching solutions were prepared by equilibrating LPC-FA (<250 µm) with distilled water at solid:liquid ratio of 1:100 (solution 100) and 1:1000 (solution 1000). The dissolution rates of montmorillonite in each solution were slower than that in dissolution experiment (II). This result implies that the dissolution rate in leaching solution of LPC-FA was affected from saturation index of reactive solution because of leaching solution of LPC-FA precedently contained dissolved Si and Al.

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